Resonanzfluoreszenz - Resonance fluorescence

Resonanzfluoreszenz ist der Prozess, bei dem ein Zwei-Niveau-Atomsystem mit dem elektromagnetischen Quantenfeld interagiert, wenn das Feld mit einer Frequenz nahe der Eigenfrequenz des Atoms betrieben wird.

Allgemeine Theorie

Typischerweise wird das elektromagnetische Feld, das Photonen enthält, an das Zwei-Niveau-Atom durch die Verwendung eines monochromatischen Lasers angelegt. Ein Zwei-Ebenen-Atom ist eine spezielle Art von Zwei-Zustands-System, in dem das Atom in den zwei möglichen Zuständen gefunden werden kann. Die beiden möglichen Zustände sind, wenn sich ein Elektron im Grundzustand oder im angeregten Zustand befindet. In vielen Experimenten wird ein Lithiumatom verwendet, da es eng an ein Zwei-Niveau-Atom modelliert werden kann, da die angeregten Zustände des singulären Elektrons durch ausreichend große Energielücken getrennt sind, um die Möglichkeit eines Sprungs des Elektrons in einen höheren angeregten Zustand deutlich zu reduzieren . Somit ermöglicht es eine einfachere Frequenzabstimmung des verwendeten Lasers, da Frequenzen verwendet werden können, die weiter von der Resonanz entfernt sind, während das Elektron immer noch angetrieben wird, nur in den ersten angeregten Zustand zu springen. Sobald das Atom angeregt ist, wird es ein Photon mit der Frequenz des absorbierten Photons im Bereich der Verstimmung des Lasers von der natürlichen Resonanz des Atoms freisetzen. Der Mechanismus für diese Freisetzung ist der spontane Zerfall des Atoms. Das emittierte Photon wird in eine beliebige Richtung freigesetzt. Während der Übergang zwischen zwei spezifischen Energieniveaus der dominierende Mechanismus bei der Resonanzfluoreszenz ist, spielen experimentell andere Übergänge eine sehr geringe Rolle und müssen daher bei der Analyse der Ergebnisse berücksichtigt werden. Die anderen Übergänge führen zur Emission eines Photons eines anderen atomaren Übergangs mit viel niedrigerer Energie, was zu "dunklen" Perioden der Resonanzfluoreszenz führt.

Die Dynamik des elektromagnetischen Feldes des monochromatischen Lasers kann abgeleitet werden, indem zuerst das Zwei-Niveau-Atom als Spin-1/2-System mit zwei Energieeigenzuständen behandelt wird, die einen Energieabstand von ħω _{0 haben} . Die Dynamik des Atoms kann dann durch die drei Rotationsoperatoren , , , , die auf die Bloch-Kugel wirken, beschrieben werden. Somit wird die Energie des Systems vollständig durch eine elektrische Dipolwechselwirkung zwischen dem Atom und dem Feld beschrieben, wobei der resultierende Hamiltonian beschrieben wird durch ${\displaystyle {\hat {R_{i}}}(t)}$${\displaystyle {\hat {R_{j}}}(t)}$${\displaystyle {\hat {R_{k}}}(t)}$

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}\int (\epsilon _{0}{\hat {\vec {E}}}^{2}({\vec { r}},t)+{\frac{1}{\mu_{0}}}{\hat{\vec{B}}}^{2}({\vec{r}},t))d ^{3}x+\hbar\omega_{0}{\hat{R_{k}}}(t)+2\omega_{0}{\vec{\mu}}\cdot {\hat{\vec {A}}}(0,t){\hat{R_{j}}}(t)}$ .

Nach der Quantisierung des elektromagnetischen Feldes können dann mit Hilfe der Heisenberg-Gleichung sowie der Maxwell-Gleichungen die resultierenden Bewegungsgleichungen für sowie für den Vernichtungsoperator des Feldes ermittelt werden, ${\displaystyle {\hat {R_{k}}}(t)}$${\displaystyle {\hat {b}}(t)}$

${\displaystyle {\dot {\hat{R}}}_{k}(t)=-2\beta ({\hat{R}}_{k}(t)+{\frac {1}{2 }})-(\omega_{0}/\hbar)\{[{\hat{b}}(t)+{\hat{b}}^{\dagger}(t)]{\vec {\ mu }}\cdot {\hat {\vec {A}}}_{frei}^{(+)}({\vec {r}},t)+Hc\}}$

${\displaystyle {\dot {\hat{b}}}(t)=(-i\omega_{0}-\beta+i\gamma){\hat{b}}(t)-(\beta+ i\gamma){\hat{b}}^{\dagger}(t)+2(\omega_{0}/\hbar)[{\hat{R}}_{k}(t){\vec {\mu}}\cdot {\hat{\vec{A}}}_{frei}^{(+)}(0,t)+Hc]}$,

wobei und Frequenzparameter sind, die verwendet werden, um Gleichungen zu vereinfachen. ${\displaystyle \beta}$${\displaystyle\gamma}$

Nachdem nun die Dynamik des Feldes in Bezug auf die Zustände des Atoms beschrieben wurde, kann der Mechanismus untersucht werden, durch den Photonen aus dem Atom freigesetzt werden, wenn das Elektron vom angeregten Zustand in den Grundzustand fällt, Spontanemission . Spontane Emission ist, wenn ein angeregtes Elektron willkürlich in den Grundzustand zerfällt und ein Photon emittiert. Da das elektromagnetische Feld an den Zustand des Atoms gekoppelt ist und das Atom nur ein einzelnes Photon absorbieren kann, bevor es zerfallen muss, ist der einfachste Fall dann, wenn das Feld nur ein einzelnes Photon enthält. So tritt ein spontaner Zerfall auf, wenn der angeregte Zustand des Atoms ein Photon zurück in den Vakuum-Fock-Zustand des Feldes emittiert . Der Abfall der Erwartungswerte der obigen Operatoren folgt dabei den folgenden Beziehungen ${\displaystyle |e\rangle\otimes |\{0\}\rangle\Rightarrow |g\rangle\otimes |\{1\}\rangle}$

${\displaystyle \langle {\hat{R}}_{k}(t)\rangle +{\frac {1}{2}}=[\langle {\hat{R}}_{k}(0) \rangle +{\frac{1}{2}}]e^{-2\beta t}}$,

${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}(t)\rangle =\langle {\hat{b}}_{s}(0)\rangle e^{(-\beta +i\ gamma )t}}$.

Das Atom zerfällt also exponentiell und das atomare Dipolmoment soll schwingen. Das Dipolmoment schwingt aufgrund der Lamb-Verschiebung, einer Verschiebung der Energieniveaus des Atoms aufgrund von Feldfluktuationen.

Es ist jedoch zwingend erforderlich, die Fluoreszenz in Gegenwart eines Feldes mit vielen Photonen zu betrachten, da dies ein viel allgemeinerer Fall ist. Dies ist der Fall, wenn das Atom viele Anregungszyklen durchläuft. In diesem Fall liegt das vom Laser emittierte Anregungsfeld in Form kohärenter Zustände vor . Dadurch können die Operatoren, aus denen das Feld besteht, auf den kohärenten Zustand einwirken und somit durch Eigenwerte ersetzt werden. Somit können wir die Gleichungen vereinfachen, indem wir Operatoren in Konstanten umwandeln lassen. Das Feld kann dann viel klassischer beschrieben werden, als es ein quantisiertes Feld normalerweise könnte. Als Ergebnis können wir den Erwartungswert des elektrischen Feldes für die verzögerte Zeit ermitteln. ${\displaystyle |\{v\}\rangle}$

${\displaystyle \langle {\hat {\vec {E}}}^{(-)}({\vec {r}},t)\cdot {\hat {\vec {E}}}^{(+ .) )}({\vec{r}},t)\rangle =\left({\frac {\omega_{0}^{2}}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}} }\right)^{2}\left({\frac {\mu^{2}}{r^{2}}}-{\frac {({\vec {\mu}}\cdot {\vec { r}})^{2}}{r^{4}}}\right)\times \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}\left(t-{\frac {r }{c}}\right){\hat{b}}_{s}\left(t-{\frac {r}{c}}\right)\rangle =\left({\frac {\omega_ {0}^{2}\mu sin\psi }{4\pi \epsilon_{0}c^{2}r}}\right)^{2}[\langle {\hat {R}}_{ k}\left(t-{\frac{r}{c}}\right)\rangle +{\frac{1}{2}}]}$,

wo ist der winkel zwischen und . ${\displaystyle \psi}$${\displaystyle {\hat {\mu}}}$${\displaystyle {\hat {r}}}$

Es gibt zwei allgemeine Arten von Anregungen, die durch Felder erzeugt werden. Der erste ist einer, der als ausstirbt , während der andere einen Zustand erreicht, in dem er schließlich eine konstante Amplitude erreicht, also . ${\displaystyle V=0,t\Rightarrow\infty}$${\displaystyle {\hat{V}}(t)={\hat{\epsilon}}\alpha e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})t+i\phi}}$

Hier ist eine reelle Normierungskonstante, ein reeller Phasenfaktor und ein Einheitsvektor, der die Richtung der Anregung angibt. ${\displaystyle\alpha}$${\displaystyle \phi}$${\displaystyle {\hat {\epsilon}}}$

Also als , dann ${\displaystyle t\Rightarrow \infty}$

${\displaystyle \langle {\hat{R}}_{k}(t)\rangle +1/2\Rightarrow {\frac {{\frac {1}{4}}\Omega ^{2}}{{ \frac {1}{2}}\Omega^{2}+\beta^{2}+(\gamma +\omega_{1}-\omega_{0})^{2}}}}$.

Wie bei der Rabi-Frequenz können wir sehen, dass dies der Rotation eines Spinzustands um die Bloch-Kugel aus einem Interferometer analog ist. Somit kann die Dynamik eines Zwei-Niveau-Atoms durch ein Photon in einem Interferometer genau modelliert werden. Es ist auch möglich, als Atom und Feld zu modellieren, und es behält tatsächlich mehr Eigenschaften des Systems wie die Lamb-Verschiebung, aber die grundlegende Dynamik der Resonanzfluoreszenz kann als Spin-1/2-Partikel modelliert werden. ${\displaystyle \Omega}$

Resonanzfluoreszenz im Schwachfeld

Es gibt mehrere Grenzen, die analysiert werden können, um die Untersuchung der Resonanzfluoreszenz zu erleichtern. Die erste davon sind die Näherungen, die mit der Schwachfeldgrenze verbunden sind , bei der der Quadratmodul der Rabi-Frequenz des Feldes, das an ein zweistufiges Atom gekoppelt ist, viel kleiner ist als die spontane Emission des Atoms. Dies bedeutet, dass der Unterschied in der Besetzung zwischen dem angeregten Zustand des Atoms und dem Grundzustand des Atoms annähernd zeitunabhängig ist. Wenn wir auch den Grenzwert nehmen, bei dem die Zeitdauer viel größer ist als die Zeit für den spontanen Zerfall, können die Kohärenzen des Lichts als modelliert werden , wobei die Rabi-Frequenz des treibenden Feldes und die spontane Zerfallsrate des Atoms ist. Somit ist klar, dass, wenn ein elektrisches Feld an das Atom angelegt wird, der Dipol des Atoms entsprechend der Antriebsfrequenz schwingt und nicht der Eigenfrequenz des Atoms. Wenn wir uns auch die positive Frequenzkomponente des elektrischen Felds ansehen, können wir sehen, dass das emittierte Feld mit Ausnahme des Richtungsunterschieds dem absorbierten Feld entspricht, was dazu führt, dass das Spektrum des emittierten Felds das gleiche ist wie das des absorbiertes Feld. Das Ergebnis ist, dass sich das Zwei-Niveau-Atom genau wie ein angetriebener Oszillator verhält und weiterhin Photonen streut, solange das antreibende Feld an das Atom gekoppelt bleibt. ${\displaystyle \rho_{ab}(t)={\frac {-i(\Omega_{R}/2)e^{-i\nu t}}{i(\omega -\nu)+\ Gamma /2}}[\rho_{aa}(0)-\rho_{bb}(0)]}$${\displaystyle \Omega_{R}}$${\displaystyle \Gamma}$${\displaystyle \langle {\vec {E}}^{(+)}({\vec {r}},t)\rangle ={\frac {\omega ^{2}\mu sin\psi }{4 \pi \epsilon_{0}c^{2}|{\vec {r}}|}}{\hat{x}}\langle \sigma_{-}(t-{\frac {|{\vec {r}}|}{c}})\rangle}$

Die Schwachfeld-Approximation wird auch bei der Annäherung an zweifache Korrelationsfunktionen verwendet. In der Schwachfeldgrenze lässt sich die Korrelationsfunktion viel einfacher berechnen, da nur die ersten drei Terme eingehalten werden müssen. somit wird die Korrelationsfunktion als . ${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t){\hat{b}}_{s}(t+\tau)\rangle}$${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t){\hat{b}}_{s}(t+\tau)\rangle ={\frac {1}{ 4}}{\frac {\Omega^{2}e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})\tau}}{\beta^{2}(1+\theta^{ 2})}}\left(1-{\frac{\Omega^{2}}{{\frac{1}{2}}\Omega^{2}+\beta^{2}(1+\theta ^{2})}}\right)+{\frac {\Omega^{4}e^{-\beta |\tau |}e^{i(\omega_{0}-\omega_{1} )\tau}}{8\beta^{4}\theta (1+\theta^{2})^{2}}}\times [sin(\beta\theta |\tau |)+\theta cos( \beta\theta\tau)]}$${\displaystyle t\Rightarrow \infty}$

Aus der obigen Gleichung können wir sehen, dass die Korrelationsfunktion nicht mehr von der Zeit abhängt, sondern von . Das System wird schließlich einen quasi-stationären Zustand erreichen , da es auch Terme in der Gleichung gibt, die gegen Null gehen, als . Diese sind das Ergebnis der Markovaschen Prozesse der Quantenfluktuationen des Systems. Wir sehen, dass sowohl in der Schwachfeld-Näherung als auch das gekoppelte System einen quasi-stationären Zustand erreicht, in dem die Quantenfluktuationen vernachlässigbar werden. ${\displaystyle t\Rightarrow \infty}$${\displaystyle \tau}$${\displaystyle t\Rightarrow \infty}$${\displaystyle \tau \Rightarrow \infty}$${\displaystyle t\Rightarrow\infty ,\tau\Rightarrow\infty}$

Resonanzfluoreszenz im Starken Feld

Die Grenze des starken Feldes ist die genaue entgegengesetzte Grenze zum schwachen Feld, bei der der Quadratmodul der Rabi-Frequenz des elektromagnetischen Feldes viel größer ist als die spontane Emission des Zwei-Niveau-Atoms. Wenn ein starkes Feld an das Atom angelegt wird, wird im Strahlungsspektrum des Fluoreszenzlichts kein einzelner Peak mehr beobachtet. Stattdessen beginnen andere Peaks auf beiden Seiten des ursprünglichen Peaks zu erscheinen. Diese werden als Seitenbänder bezeichnet. Die Seitenbänder sind ein Ergebnis der Rabi-Schwingungen des Feldes, die eine Modulation des Dipolmoments des Atoms bewirken. Dies bewirkt eine Aufspaltung in der Entartung bestimmter Eigenzustände des Hamilton-Operators und wird in Dubletts aufgespalten. Dies wird als dynamische Stark-Aufspaltung bezeichnet und ist die Ursache für das Mollow-Triplett, ein charakteristisches Energiespektrum, das in der Resonanzfluoreszenz vorkommt. ${\displaystyle |e\rangle\otimes |\{n\}\rangle}$${\displaystyle |g\rangle\otimes |\{n+1\}\rangle}$

Ein interessantes Phänomen tritt im Mollow-Triplett auf, bei dem beide Seitenbandpeaks eine andere Breite als die des zentralen Peaks haben. Wenn die Rabi-Frequenz viel größer als die spontane Zerfallsrate des Atoms werden darf, können wir sehen, dass im starken Feld die Grenze zu wird . Aus dieser Gleichung wird deutlich , wo die Unterschiede in der Breite der Peaks in der Mollow aus Triplett entstehen als die zentrale Spitze eine Breite von hat haben und die Seitenband - Spitzen eine Breite von wo die Rate der spontanen Emission für das Atom. Leider kann dies nicht verwendet werden, um eine stationäre Lösung als und in einer stationären Lösung zu berechnen . Somit würde das Spektrum in einer stationären Lösung verschwinden, was nicht der Fall ist. ${\displaystyle\langle\sigma_{-}(t)\rangle e^{i\omega t}}$${\displaystyle \langle\sigma_{-}(t)\rangle e^{i\omega t}={\frac {1}{4}}\{[2\rho_{++}(0)- 1]e^{-{\frac{\Gamma}{2}}t}-[\rho_{+-}(0)e^{-i\Omega_{R}t-{\frac {3\ Gamma }{4}}t}-cc]\}}$${\displaystyle {\frac {\Gamma}{2}}}$${\displaystyle {\frac {3\Gamma }{4}}}$${\displaystyle \Gamma}$${\displaystyle \rho_{++}(0)\Rightarrow {\frac {1}{2}}}$${\displaystyle \rho_{+-}(0)\Rightarrow 0}$

Die Lösung, die eine stationäre Lösung ermöglicht, muss im Gegensatz zur obigen einmaligen Korrelationsfunktion die Form einer zweifachen Korrelationsfunktion annehmen. Diese Lösung erscheint als

${\displaystyle \langle\sigma_{+}(0)\sigma_{-}(\tau)\rangle ={\frac {1}{4}}\left(e^{-{\frac {\Gamma }{2}}\tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{-i\Omega_{R}\ Tau }+{\frac {1}{2}}e^{-{\frac {3\Gamma }{4}}\tau }e^{i\Omega_{R}\tau }\right)e^ {-i\omega\tau}}$.

Da diese Korrelationsfunktion die Steady-State-Grenzen der Dichtematrix enthält, wobei und , und das Spektrum ungleich Null ist, ist klar zu sehen, dass das Mollow-Triplett das Spektrum für das fluoreszierte Licht selbst in einer stationären Lösung bleibt. ${\displaystyle \rho_{++}^{ss}\Rightarrow {\frac {1}{2}}}$${\displaystyle \rho_{+-}^{ss}\Rightarrow 0}$

Allgemeine zweifache Korrelationsfunktionen und spektrale Dichte

Das Studium von Korrelationsfunktionen ist für das Studium der Quantenoptik von entscheidender Bedeutung, da die Fourier-Transformation der Korrelationsfunktion die spektrale Energiedichte ist. Somit ist die zweifache Korrelationsfunktion ein nützliches Werkzeug bei der Berechnung des Energiespektrums für ein gegebenes System. Als Parameter nehmen wir die Differenz zwischen den beiden Zeiten, in denen die Funktion berechnet wird. Korrelationsfunktionen lassen sich zwar leichter mit Grenzen der Feldstärke und Grenzen der Systemzeit beschreiben, sie sind aber auch allgemeiner zu finden. Für die Resonanzfluoreszenz sind die wichtigsten Korrelationsfunktionen ${\displaystyle \tau}$

${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t){\hat{b}}_{s}(t+\tau)\rangle e^{i(\omega_ {1}-\omega_{0})\tau}\äquiv g(t,\tau)}$,

${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t){\hat{b}}_{s}(t+\tau)\rangle e^{i(\omega_ {1}-\omega_{0})(2t+\tau}e^{2i\phi}\equiv f(t,\tau)}$,

${\displaystyle \langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t){\hat{R}}_{k}(t+\tau)\rangle e^{i(\omega_ {1}-\omega_{0})t}e^{i\phi}\equiv g(t,\tau)}$,

wo

${\displaystyle g(t,\tau)=[\langle {\hat{R}}_{k}(t)\rangle +{\frac{1}{2}}]e^{-\beta (1 -i\theta)\tau}+\Omega\int\limits_{0}^{\tau}dt'h(t,t')e^{\beta (1-i\theta)(t'-\ tau )}}$,

${\displaystyle f(t,\tau)=\Omega\int\limits_{0}^{\tau}dt'h(t,t')e^{\beta (1+i\theta)(t' -\tau)}}$,

${\displaystyle h(t,\tau)=-{\frac{1}{2}}\langle {\hat{b}}_{s}^{\dagger}(t)\rangle e^{i( \omega_{0}-\omega_{1})t}e^{i\phi}-{\frac{1}{2}}\Omega\int\limits_{0}^{\tau}dt '[f(t,t')+g(t,t')]e^{2\beta (t'-\tau)}}$.

Zweifacher Korrelationsfunktionen werden in der Regel unabhängig von gezeigt , sondern stützen sich auf , wie . Diese Funktionen können verwendet werden, um die spektrale Dichte zu bestimmen, indem die Transformation berechnet wird ${\displaystyle t}$${\displaystyle \tau}$${\displaystyle t\Rightarrow \infty}$${\displaystyle S(t,\omega)}$

${\displaystyle S(t,\omega)=K\int\limits_{0}^{\infty}d\tau g(t-\tau,\tau)e^{i(\omega -\omega_{ 1})\tau }+cc}$,

wobei K eine Konstante ist. Die spektrale Dichte kann als die Rate der Photonenemission von Photonen der Frequenz zu einem bestimmten Zeitpunkt angesehen werden , was bei der Bestimmung der Leistungsabgabe eines Systems zu einem bestimmten Zeitpunkt nützlich ist. ${\displaystyle \omega}$${\displaystyle t}$

Die mit der spektralen Dichte der Resonanzfluoreszenz verbundene Korrelationsfunktion hängt vom elektrischen Feld ab. Wenn also die Konstante K bestimmt ist, ist das Ergebnis äquivalent zu

${\displaystyle S({\vec {r}},\omega_{0})={\frac{1}{\pi}}Re\int\limits_{0}^{\infty}d\tau\ langle E^{(-)}({\vec{r}},t)E^{(+)}({\vec{r}},t+\tau)\rangle e^{i\omega_{0 }\tau }}$

Dies hängt mit der Intensität von zusammen ${\displaystyle \langle E^{(-)}({\vec {r}},t)E^{(+)}({\vec {r}},t+\tau)\rangle =I_{0} ({\vec{r}})\langle\sigma_{+}(t)\sigma_{-}(t+\tau)\rangle}$

In der Schwachfeldgrenze, wenn das Leistungsspektrum als bestimmt werden kann ${\displaystyle \Omega_{R}<<{\frac {\Gamma }{4}}}$

${\displaystyle S({\vec {r}},\omega_{0})=I_{0}({\vec{r}})\left({\frac {\Omega_{R}}{\ Gamma }}\right)^{2}\delta (\omega -\omega_{0})}$.

In der Starkfeldgrenze ist das Leistungsspektrum etwas komplizierter und ergibt sich als

${\displaystyle S({\vec {r}},\omega_{0})={\frac {I_{0}({\vec {r}})}{8\pi}}\left[{\ frac {3\Gamma/4}{(\omega -\Omega_{R}-\omega_{0})^{2}+(3\Gamma/4)^{2}}}+{\frac{ \Gamma }{(\omega -\omega_{0})^{2}+(\Gamma /2)^{2}}}+{\frac {3\Gamma/4}{(\omega +\Omega _{R}-\omega_{0})^{2}+(3\Gamma/4)^{2}}}\right]}$.

Aus diesen beiden Funktionen ist leicht zu erkennen, dass in der schwachen Feldgrenze aufgrund der Deltafunktion ein einzelner Peak in der spektralen Dichte erscheint , während sich in der starken Feldgrenze ein Mollow-Triplett mit Seitenbandpeaks bei und einer entsprechenden Peakbreite von bildet für den Mittelpeak und für die Seitenbandpeaks. ${\displaystyle \omega _{0}}$${\displaystyle \omega =\omega_{0}\pm \Omega_{R}}$${\displaystyle {\frac {\Gamma}{2}}}$${\displaystyle {\frac {3\Gamma }{4}}}$

Photonen-Anti-Bunching

Photonen-Anti-Bunching ist der Prozess in der Resonanzfluoreszenz, durch den die Rate, mit der Photonen von einem zweistufigen Atom emittiert werden, begrenzt ist. Ein zweistufiges Atom ist erst nach einer gewissen Zeit in der Lage, ein Photon aus dem treibenden elektromagnetischen Feld zu absorbieren. Dieser Zeitraum wird als Wahrscheinlichkeitsverteilung modelliert, wobei als . Da das Atom kein Photon absorbieren kann, kann es auch keins emittieren und somit ist die spektrale Dichte eingeschränkt. Dies wird durch die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung veranschaulicht . Aus der obigen Gleichung ist klar, dass und damit die Beziehung, die Photonen-Antibunching beschreibt . Dies zeigt, dass die Leistung für nichts anderes als Null sein kann . In der Schwachfeld-Approximation kann die Näherung nur monoton zunehmen, während sie in der Starkfeld-Approximation mit zunehmender Zunahme oszilliert. Diese Schwingungen sterben als ab . Die physikalische Idee hinter dem Photonen-Anti-Bunching ist, dass das Atom zwar bereit ist, angeregt zu werden, sobald es sein vorheriges Photon freisetzt, das vom Laser erzeugte elektromagnetische Feld jedoch Zeit braucht, um das Atom anzuregen. ${\displaystyle p(\tau)}$${\displaystyle p(\tau)\Rightarrow 0}$${\displaystyle \tau \Rightarrow 0}$${\displaystyle g^{(2)}(\tau)=1-\left(cos\mu\tau+{\frac {3\Gamma }{4\mu}}sin\mu\tau\right)e^ {-3\Gamma\tau/4}}$${\displaystyle g^{(2)}(0)=0}$${\displaystyle g^{(2)}(\tau)>0}$${\displaystyle g^{(2)}(\tau)>g^{(2)}(0)}$${\displaystyle \tau =0}$${\displaystyle g^{(2)}(\tau)}$${\displaystyle \tau}$${\displaystyle g^{(2)}(\tau)}$${\displaystyle \tau \Rightarrow \infty}$

Doppelresonanz

Doppelresonanz ist das Phänomen, wenn zusätzlich zu dem typischen elektromagnetischen Feld, das zur Ansteuerung der Resonanzfluoreszenz verwendet wird, ein zusätzliches Magnetfeld an ein Atom mit zwei Ebenen angelegt wird. Dies hebt die Spin-Entartung der Zeeman-Energieniveaus auf und teilt sie entlang der Energien, die mit den jeweiligen verfügbaren Spinniveaus verbunden sind, wodurch nicht nur eine Resonanz um den typischen angeregten Zustand erreicht wird, sondern auch, wenn ein zweiter treibender Elektromagnet in Verbindung mit der Larmor-Frequenz angewendet wird , kann eine zweite Resonanz um den mit assoziierten Energiezustand und die mit assoziierten Zustände erreicht werden . Somit ist Resonanz nicht nur über die möglichen Energieniveaus eines zweistufigen Atoms erreichbar, sondern auch über die Unterniveaus der Energie, die durch die Aufhebung der Entartung des Niveaus erzeugt wird. Wenn das angelegte Magnetfeld richtig abgestimmt ist, kann die Polarisation der Resonanzfluoreszenz verwendet werden, um die Zusammensetzung des angeregten Zustands zu beschreiben. So lässt sich mit Hilfe der Doppelresonanz der Landé-Faktor ermitteln, mit dem das magnetische Moment des Elektrons innerhalb des Zwei-Niveau-Atoms beschrieben wird. ${\displaystyle m_{B}=0}$${\displaystyle m_{b}=\pm 1}$

Resonanzfluoreszenz eines einzelnen künstlichen Atoms

Jedes Zweizustandssystem kann als zweistufiges Atom modelliert werden. Dies führt dazu, dass viele Systeme als "künstliches Atom" bezeichnet werden. Zum Beispiel kann eine supraleitende Schleife, die einen durch sie fließenden magnetischen Fluss erzeugen kann, als künstliches Atom wirken, da der Strom einen magnetischen Fluss in beide Richtungen durch die Schleife induzieren kann, je nachdem, ob der Strom im oder gegen den Uhrzeigersinn fließt. Der Hamilton-Operator für dieses System wird als where beschrieben . Dies modelliert die Dipolwechselwirkung des Atoms mit einer 1-D elektromagnetischen Welle. Es ist leicht zu erkennen, dass dies wirklich analog zu einem echten zweistufigen Atom ist, da die Fluoreszenz im Spektrum als Mollow-Triplett erscheint, genau wie ein echtes zweistufiges Atom. Diese künstlichen Atome werden oft verwendet, um die Phänomene der Quantenkohärenz zu erforschen. Dies ermöglicht die Untersuchung von gequetschtem Licht, das für genauere Messungen bekannt ist. Es ist schwierig, die Resonanzfluoreszenz von gequetschtem Licht in einem typischen Zwei-Niveau-Atom zu untersuchen, da alle Moden des elektromagnetischen Felds gequetscht werden müssen, was nicht leicht zu bewerkstelligen ist. In einem künstlichen Atom ist die Anzahl der möglichen Feldmoden deutlich begrenzt, was eine leichtere Untersuchung von gequetschtem Licht ermöglicht. Im Jahr 2016 führten DM Toyli et al. ein Experiment durch, bei dem zwei supraleitende parametrische Verstärker verwendet wurden, um gequetschtes Licht zu erzeugen und dann Resonanzfluoreszenz in künstlichen Atomen aus dem gequetschten Licht zu detektieren. Ihre Ergebnisse stimmten stark mit der Theorie überein, die die Phänomene beschreibt. Die Implikation dieser Studie ist, dass Resonanzfluoreszenz die Qubit-Auslesung für gequetschtes Licht unterstützt. Das in der Studie verwendete Qubit war ein Aluminium-Transmon-Schaltkreis, der dann an einen 3-D-Aluminiumhohlraum gekoppelt wurde. In den Hohlraum wurden zusätzliche Siliziumchips eingeführt, um die Abstimmung der Resonanz auf die des Hohlraums zu unterstützen. Der Großteil der Verstimmung, die auftrat, war auf die Degeneration des Qubits im Laufe der Zeit zurückzuführen. ${\displaystyle {\hat{H}}=\hbar {\sqrt {\omega _{0}^{2}+\epsilon^{2}}}{\frac {{\hat {\sigma}}_{ z}}{2}}}$${\displaystyle \hbar\epsilon =2I_{p}\delta\Phi}$

Resonanzfluoreszenz von einem Halbleiter-Quantenpunkt

Ein Quantenpunkt ist ein Halbleiter-Nanopartikel, das häufig in quantenoptischen Systemen verwendet wird. Dazu gehört ihre Fähigkeit, in optischen Mikrokavitäten platziert zu werden, wo sie als Zwei-Ebenen-Systeme fungieren können. Dabei werden Quantenpunkte in Kavitäten platziert, die eine Diskretisierung der möglichen Energiezustände des mit dem Vakuumfeld gekoppelten Quantenpunktes ermöglichen. Das Vakuumfeld wird dann durch ein Anregungsfeld ersetzt und die Resonanzfluoreszenz wird beobachtet. Die derzeitige Technologie ermöglicht nur die Besetzung des Punktes in einem angeregten Zustand (nicht unbedingt immer der gleiche) und die Relaxation des Quantenpunktes zurück in seinen Grundzustand. Eine direkte Anregung mit anschließender Grundzustandssammlung wurde bis vor kurzem nicht erreicht. Dies liegt vor allem daran, dass aufgrund der Größe von Quantenpunkten Defekte und Verunreinigungen neben dem Quantenpunkt eine eigene Fluoreszenz erzeugen. Diese gewünschte Manipulation wurde von Quantenpunkten selbst durch eine Reihe von Techniken erreicht, darunter Vier-Wellen-Mischung und differentielles Reflexionsvermögen, aber bis 2007 hatte keine Technik gezeigt, dass sie in Hohlräumen auftritt. Resonanzfluoreszenz wurde in einem einzelnen selbstorganisierten Quant beobachtet dot, wie sie unter anderem 2007 von Muller vorgestellt wurden. In dem Experiment verwendeten sie Quantenpunkte, die zwischen zwei Spiegeln in der Kavität aufgewachsen wurden. Der Quantenpunkt wurde also nicht in die Kavität gelegt, sondern darin erzeugt. Dann koppelten sie einen starken in der Ebene polarisierten abstimmbaren Dauerstrichlaser an den Quantenpunkt und konnten die Resonanzfluoreszenz des Quantenpunkts beobachten. Neben der erzielten Anregung des Quantenpunktes konnten sie mit einem Mikro-PL-Aufbau auch das emittierte Photon einfangen. Dies ermöglicht eine resonante kohärente Steuerung des Grundzustands des Quantenpunkts, während gleichzeitig die von der Fluoreszenz emittierten Photonen gesammelt werden.

Kopplung von Photonen an ein Molekül

2007 entwickelten G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen und V. Sandoghdar eine effiziente Methode zur Beobachtung der Resonanzfluoreszenz für ein ganzes Molekül im Gegensatz zu ihrer typischen Beobachtung in einem einzelnen Atom. Anstatt das elektrische Feld an ein einzelnes Atom zu koppeln, konnten sie zweistufige Systeme in in Festkörpern eingebetteten Farbstoffmolekülen nachbilden. Sie nutzten einen abstimmbaren Farbstofflaser, um die Farbstoffmoleküle in ihrer Probe anzuregen. Aufgrund der Tatsache, dass sie jeweils nur eine Quelle haben konnten, war der Anteil des Schrotrauschens an den tatsächlichen Daten viel höher als normal. Die von ihnen angeregte Probe war eine Shpol'skii-Matrix, die sie mit den Farbstoffen, die sie verwenden wollten, Dibenzanthanthren, dotiert hatten. Um die Genauigkeit der Ergebnisse zu verbessern, wurde Einzelmolekül-Fluoreszenz-Anregungs-Spektroskopie verwendet. Der eigentliche Prozess zur Messung der Resonanz bestand darin, die Interferenz zwischen dem Laserstrahl und den am Molekül gestreuten Photonen zu messen. So wurde der Laser über die Probe geführt, wodurch mehrere Photonen zurückgestreut wurden, was die Messung der Interferenz im elektromagnetischen Feld ermöglichte. Die Verbesserung dieser Technik bestand darin, dass sie die Festkörper-Immersionslinsentechnologie verwendeten. Dies ist eine Linse mit einer viel höheren numerischen Apertur als normale Linsen, da sie mit einem Material gefüllt ist, das einen großen Brechungsindex hat. Die zur Messung der Resonanzfluoreszenz in diesem System verwendete Technik wurde ursprünglich entwickelt, um einzelne Moleküle innerhalb von Substanzen zu lokalisieren.

Auswirkungen der Resonanzfluoreszenz

Die größte Implikation, die sich aus der Resonanzfluoreszenz ergibt, ist die für zukünftige Technologien. Resonanzfluoreszenz wird hauptsächlich bei der kohärenten Kontrolle von Atomen verwendet. Durch die Kopplung eines zweistufigen Atoms, beispielsweise eines Quantenpunkts, an ein elektrisches Feld in Form eines Lasers können Sie effektiv ein Qubit erzeugen. Die Qubit-Zustände entsprechen dem angeregten und dem Grundzustand der zweistufigen Atome. Die Manipulation des elektromagnetischen Feldes ermöglicht eine effektive Kontrolle der Dynamik des Atoms. Diese können dann verwendet werden, um Quantencomputer zu erstellen. Die größten Hindernisse, die dieser Erreichbarkeit noch im Wege stehen, sind Fehler bei der wirklichen Kontrolle des Atoms. Zum Beispiel stellen eine echte Kontrolle des spontanen Zerfalls und der Dekohärenz des Feldes große Probleme dar, die überwunden werden müssen, bevor Atome mit zwei Ebenen wirklich als Qubits verwendet werden können.

Verweise