Halbleiterlumineszenzgleichungen - Semiconductor luminescence equations

Die Halbleiter-Lumineszenz-Gleichungen ( SLEs ) beschreiben die Lumineszenz von Halbleitern, die aus einer spontanen Rekombination elektronischer Anregungen resultiert und einen Fluss von spontan emittiertem Licht erzeugt. Diese Beschreibung begründete den ersten Schritt in Richtung Halbleiterquantenoptik, da die SLEs gleichzeitig die quantisierte Licht-Materie-Wechselwirkung und die Coulomb-Wechselwirkungskopplung zwischen elektronischen Anregungen innerhalb eines Halbleiters beinhalten. Die SLEs sind eine der genauesten Methoden zur Beschreibung der Lichtemission in Halbleitern und eignen sich zur systematischen Modellierung der Halbleiteremission von exzitonischer Lumineszenz bis hin zu Lasern .

Aufgrund der Zufälligkeit der Vakuumfeldfluktuationen ist die Halbleiterlumineszenz inkohärent, während die Erweiterungen der SLEs die Möglichkeit beinhalten, Resonanzfluoreszenz zu untersuchen, die aus optischem Pumpen mit kohärentem Laserlicht resultiert . Auf dieser Ebene ist man oft daran interessiert, Photonenkorrelationseffekte höherer Ordnung , unterschiedliche Vielteilchenzustände sowie Licht-Halbleiter- Verschränkung zu kontrollieren und darauf zuzugreifen . Solche Untersuchungen sind die Grundlage für die Verwirklichung und Entwicklung des Gebiets der quantenoptischen Spektroskopie , einem Teilgebiet der Quantenoptik .

Startpunkt

Die Ableitung der SLEs beginnt mit einem System- Hamilton-Operator , der die Vielteilchen-Wechselwirkungen, das quantisierte Lichtfeld und die quantisierte Licht-Materie-Wechselwirkung vollständig umfasst. Wie fast immer in der Vielteilchenphysik ist es am bequemsten, den zweiten Quantisierungsformalismus anzuwenden . Zum Beispiel kann ein Lichtfeld zu Frequenz entsprechend wird dann durch beschriebene Boson Erzeuger und Vernichter und jeweils , wo der „Hut“ über den Operator Natur der Menge bedeutet. Die Operator-Kombination bestimmt den Photonen- Zahlen-Operator. ${\displaystyle\omega}$ ${\displaystyle {\hat {B}}_{\omega}^{\dagger}}$${\displaystyle {\hat {B}}_{\omega}}$${\displaystyle B}$${\displaystyle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger}\,{\hat{B}}_{\omega}}$

Wenn die Photonenkohärenzen, hier der Erwartungswert , verschwinden und das System quasistationär wird , emittieren Halbleiter spontan inkohärentes Licht, das allgemein als Lumineszenz (L) bezeichnet wird. (Dies ist das Grundprinzip hinter Leuchtdioden .) Der entsprechende Lumineszenz Flußmittel zu der zeitlichen Änderung proportional ist in Photonenzahl, ${\displaystyle \langle {\hat{B}}_{\omega}\rangle}$

${\displaystyle \mathrm {L} (\omega)={\frac {\partial}{\partial t}}\langle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger }{\hat{B }}_{\omega}\rangle=2\,\mathrm{Re}\left[\sum_{\mathbf{k}}{\mathcal{F}}_{\omega}^{\star}\, \Pi_{\mathbf{k},\omega}\rechts]\,.}$

Als Ergebnis wird die Lumineszenz direkt durch eine Photonen-unterstützte Elektron-Loch-Rekombination erzeugt ,

${\displaystyle \Pi_{\mathbf{k},\omega}\equiv\Updelta \langle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger }{\hat{P}}_{\mathbf {k}}\rangle}$

das beschreibt eine korrelierte Emission eines Photons, wenn ein Elektron mit Wellenvektor mit einem Loch rekombiniert , dh einer elektronischen Leerstelle. Hier bestimmt das entsprechende Elektron-Loch - Rekombination Operator definieren auch die mikroskopische Polarisation innerhalb Halbleiter. Daher kann auch als photonenunterstützte Polarisation angesehen werden . ${\displaystyle ({\hat{B}}_{\omega}^{\dagger})}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle {\hat{P}}_{\mathbf{k}}}$${\displaystyle \Pi_{\mathbf{k},\omega}}$

Viele Elektron-Loch-Paare tragen zur Photonenemission bei der Frequenz bei ; die explizite Notation innerhalb gibt an, dass der korrelierte Teil des Erwartungswerts unter Verwendung des Cluster-Expansions-Ansatzes konstruiert wird . Die Menge enthält das Dipol-Matrixelement zur Zwischenband - Übergang , Lichtmodus der Modusfunktion und Vakuum-Feldamplitude. ${\displaystyle\omega}$${\displaystyle \Delta}$${\displaystyle \Pi_{\mathbf{k},\omega}}$${\displaystyle \langle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger}P_{\mathbf{k}}\rangle}$${\displaystyle {\mathcal{F}}_{\omega}}$

Prinzipielle Struktur von SLEs

Im Allgemeinen beinhalten die SLEs alle Ein- und Zwei-Teilchen-Korrelationen, die benötigt werden, um das Lumineszenzspektrum selbstkonsistent zu berechnen . Genauer gesagt erzeugt eine systematische Ableitung einen Satz von Gleichungen mit photonenzahlähnlichen Korrelationen

deren Diagonalform sich auf die obige Lumineszenzformel reduziert. Die Dynamik photonenunterstützter Korrelationen folgt aus

wobei der erste Beitrag, , die Coulomb-renormierte Einteilchenenergie enthält, die durch die Bandstruktur des Festkörpers bestimmt wird . Die Coulomb-Renormierungen sind identisch mit denen, die in den Halbleiter-Bloch-Gleichungen (SBEs) erscheinen, was zeigt, dass alle photonenunterstützten Polarisationen über die ungeschirmte Coulomb-Wechselwirkung miteinander gekoppelt sind . Die auftretenden Drei-Teilchen-Korrelationen werden durch die Beiträge symbolisch angezeigt – sie führen anregungsinduzierte Dephasierung , Screening der Coulomb-Wechselwirkung und zusätzliche hochkorrelierte Beiträge wie die Phononenseitenbandemission ein . Die explizite Form einer Spontanemissionsquelle und eines stimulierten Beitrags werden unten diskutiert. ${\displaystyle {\tilde {\epsilon}}_{\mathbf {k}}}$${\displaystyle V_{\mathbf{k}}}$${\displaystyle T[\Pi]}$${\displaystyle \Omega_{\mathbf{k},\omega}^{\textrm{spont}}}$${\displaystyle \Omega_{\omega}^{\mathrm{stim}}}$

Das Anregungsniveau eines Halbleiter durch Elektronen- und Loch Berufe gekennzeichnet, und , respectively. Sie modifizieren die über die Coulomb-Renormierungen und den Pauli-Blocking-Faktor , . Diese Besetzungen werden durch spontane Rekombination von Elektronen und Löchern verändert, was zu ${\displaystyle f_{\mathbf{k}}^{e}}$${\displaystyle f_{\mathbf{k}}^{h}}$${\displaystyle \Pi_{\mathbf{k},\omega}}$${\displaystyle \left(1-f_{\mathbf{k}}^{e}-f_{\mathbf{k}}^{h}\right)}$

${\displaystyle \left.{\frac {\partial }{\partial t}}f_{\mathbf {k} }^{e}\right|_{\mathrm {L} }=\left.{\frac { \partial }{\partial t}}f_{\mathbf{k}}^{h}\right|_{\mathrm {L}}=-2\,\mathrm {Re} \left[\sum_{\ omega }{\mathcal{F}}_{\omega}^{\star}\,\Pi_{\mathbf{k},\omega}\right]\,.}$

In ihrer vollständigen Form enthält die Besetzungsdynamik auch Coulomb-Korrelationsterme. Es ist einfach nachzuweisen, dass die photonenunterstützte Rekombination aufgrund des allgemeinen Erhaltungssatzes ebenso viele Elektron-Loch-Paare zerstört wie Photonen erzeugt . ${\displaystyle {\frac {\partial}{\partial t}}\sum_{\omega}\langle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger }{\hat{B}}_ {\omega}\rangle =-{\frac{\partial}{\partialt}}\sum_{\mathbf{k}}f_{\mathbf{k}}^{e}}$

Neben den oben bereits beschriebenen Begriffen enthält die photonenunterstützte Polarisationsdynamik eine Spontanemissionsquelle

${\displaystyle \Omega _{\mathbf {k} ,\omega }^{\mathrm {spont} }=\mathrm {i} {\mathcal {F}}_{\omega }{\Bigl (}f_{\ mathbf {k} }^{e}f_{\mathbf {k}}^{h}+\sum _{\mathbf {k'} }c_{\mathrm {X}}^{\mathbf {k} ,\ mathbf {k'} }{\Bigr)}\,.}$

Beschreibt intuitiv die Wahrscheinlichkeit, Elektron und Loch gleich zu finden, wenn Elektronen und Löcher unkorreliert sind, dh Plasma. Eine solche Form ist für eine Wahrscheinlichkeit zu erwarten, dass zwei unkorrelierte Ereignisse gleichzeitig bei einem gewünschten Wert auftreten. Die Möglichkeit, wirklich korrelierte Elektron-Loch-Paare zu haben, wird durch eine Zwei-Teilchen-Korrelation definiert ; die entsprechende Wahrscheinlichkeit ist direkt proportional zur Korrelation. Wird in der Praxis groß, wenn Elektron-Loch-Paare über ihre gegenseitige Coulomb-Anziehung als Exzitonen gebunden sind . Nichtsdestotrotz können sowohl die Anwesenheit von Elektron-Loch-Plasma als auch von Exzitonen die Spontanemissionsquelle gleichermaßen induzieren. ${\displaystyle f_{\mathbf{k}}^{e}\,f_{\mathbf{k}}^{h}}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle c_{\textrm{X}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}$${\displaystyle c_{\textrm{X}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}$

Da der Halbleiter spontan Licht emittiert, wird die Lumineszenz durch einen stimulierten Beitrag weiter verändert

${\displaystyle \Updelta \Omega_{\omega}^{\textrm{stim}}=\textrm{i}\sum_{\omega}{\mathcal{F}}_{\omega'}\,\Updelta \langle {\hat{B}}_{\omega}^{\dagger }{\hat{B}}_{\omega'}\rangle}$

dies ist besonders wichtig, wenn die spontane Emission in Halbleiter-Mikrokavitäten und Lasern beschrieben wird, da dann spontan emittiertes Licht zum Emitter (dh zum Halbleiter) zurückkehren kann und weitere spontane Emissionsprozesse entweder anregt oder hemmt. Dieser Begriff ist auch für den Purcell-Effekt verantwortlich .

Um die SLEs zu vervollständigen, muss man zusätzlich die Quantendynamik von Exzitonenkorrelationen lösen

${\displaystyle {\begin{ausgerichtet}\mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}c_{\mathrm {X}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {k' } }=&\left({\tilde{\epsilon}}_{\mathbf{k}}-{\tilde{\epsilon}}_{\mathbf{k'}}\right)\,c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }+S_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }\\&+{\Bigl (}1-f_{\mathbf{k'}}^{e}-f_{\mathbf{k'}}^{h}{\bigr)}\sum_{\mathbf{l}}V_{\mathbf {l} -\mathbf {k} '}\,c_{\mathrm {X}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {l} }-{\Bigl (}1-f_{\mathbf {k}) }^{e}-f_{\mathbf {k}}^{h}{\Bigr )}\sum _{\mathbf {l} }V_{\mathbf {l} -\mathbf {k} '}\, c_{\mathrm{X}}^{\mathbf {l} ,\mathbf {k'} }\\&+D_{\mathrm {X,\,Rest} }^{\mathbf {k} ,\mathbf { k'} }+T_{\textrm{X}}^{\mathbf{k},\mathbf{k'}}\,.\end{ausgerichtet}}}$

Die erste Zeile enthält die Coulomb-renormierte kinetische Energie von Elektron-Loch-Paaren und die zweite Zeile definiert eine Quelle, die aus einer Boltzmann- artigen Ein- und Ausstreuung von zwei Elektronen und zwei Löchern aufgrund der Coulomb-Wechselwirkung resultiert . Die zweite Zeile enthält die wichtigsten Coulomb-Summen, die Elektron-Loch-Paare in Exzitonen korrelieren, wenn die Anregungsbedingungen geeignet sind. Die verbleibenden zwei und drei Partikel Korrelationen werden dargestellt symbolisch durch und dargestellt. ${\displaystyle D_{\mathrm {X,\,rest}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}$${\displaystyle T_{\textrm{X}}^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}$

Interpretation und Konsequenzen

Mikroskopisch werden die Lumineszenzprozesse immer dann ausgelöst, wenn der Halbleiter angeregt wird, weil zumindest die Elektronen- und Lochverteilungen, die in die Spontanemissionsquelle eintreten, nicht verschwinden. Als Ergebnis ist sie endlich und treibt die photonenunterstützten Prozesse für alle Werte an, die den angeregten Zuständen entsprechen. Das bedeutet, dass für viele Werte gleichzeitig generiert wird . Da die Coulomb-Wechselwirkung mit allen Werten koppelt , folgt die charakteristische Übergangsenergie aus der Exzitonenenergie, nicht aus der bloßen kinetischen Energie eines Elektron-Loch-Paares. Mathematisch gesehen hat der homogene Teil der Dynamik Eigenenergien , die durch die verallgemeinerte Wannier-Gleichung definiert sind, nicht die Energien der freien Träger. Für niedrige Elektron-Loch-Dichten erzeugt die Wannier-Gleichung einen Satz gebundener Eigenzustände, die die Exzitonenresonanzen definieren . ${\displaystyle \Omega_{\mathbf{k},\omega}^{\textrm{spont}}}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$${\displaystyle\mathbf{k}}$${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$

Aufbau einer photonenunterstützten Polarisation (Π-Korrelation), die durch die Spontanemissionsquelle initiiert wird. Der Aufbau erfolgt für alle Impulszustände gleichermaßen. In einem Vielteilchensystem wird ein Photon (Wellenpfeil) kollektiv durch mehrere gekoppelte Π-Übergangskorrelationen erzeugt.

Daher zeigt ein diskreter Satz von Exzitonenresonanzen unabhängig davon, welcher Vielteilchenzustand die Emission durch die Spontanemissionsquelle initiiert hat. Diese Resonanzen werden direkt auf exzitonische Peaks in der Lumineszenz selbst übertragen. Dies führt zu einer unerwarteten Konsequenz; die exzitonische Resonanz kann ebenso gut von einem Elektron-Loch-Plasma oder der Anwesenheit von Exzitonen stammen. Auf den ersten Blick erscheint diese Konsequenz von SLEs kontraintuitiv, da ein ungebundenes Elektron-Loch-Paar im Wenig-Teilchen-Bild nicht rekombinieren und Energie entsprechend der Exzitonenresonanz freisetzen kann, da diese Energie deutlich unter der Energie eines ungebundenen Elektron-Loch-Paares liegt. ${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$

Die exzitonische Plasmalumineszenz ist jedoch ein echter Vielteilcheneffekt, bei dem Plasma kollektiv zur Exzitonenresonanz emittiert . Wenn nämlich eine große Anzahl elektronischer Zustände an der Emission eines einzelnen Photons beteiligt ist, kann man die Energie des anfänglichen Vielteilchenzustands immer zwischen dem einen Photon bei der Exzitonenenergie und dem verbleibenden Vielteilchenzustand (mit einem Elektron-Loch-Paar) verteilen entfernt) ohne den Energieerhaltungssatz zu verletzen. Die Coulomb-Wechselwirkung vermittelt solche Energieumlagerungen sehr effizient. Eine gründliche Analyse der Energie- und Vielteilchenzustandsumlagerung findet sich in Lit.

Im Allgemeinen erklärt die exzitonische Plasmalumineszenz viele Nichtgleichgewichtsemissionseigenschaften, die in heutigen Halbleiterlumineszenzexperimenten beobachtet werden. In der Tat hat die Dominanz des excitonischen Plasmaleuchtens in beiden gemessen Quantum-Well - und Quantenpunkt - Systemen. Nur wenn Exzitonen reichlich vorhanden sind, kann die Rolle der exzitonischen Plasmalumineszenz vernachlässigt werden.

Verbindungen und Verallgemeinerungen

Strukturell ähneln die SLEs den Halbleiter-Bloch-Gleichungen (SBEs), wenn man sie mit der mikroskopischen Polarisation innerhalb der SBEs vergleicht. Als Hauptunterschied hat auch ein Photonenindex , seine Dynamik wird spontan angetrieben und ist direkt an Drei-Teilchen-Korrelationen gekoppelt. Technisch sind die SLEs aufgrund des zusätzlichen Freiheitsgrades numerisch schwieriger zu lösen als die SBEs . Die SLEs sind jedoch oft die einzigen (bei niedrigen Ladungsträgerdichten) oder bequemer (Laserbetrieb), um die Lumineszenz genau zu berechnen. Darüber hinaus liefern die SLEs nicht nur eine vollständige Vorhersagbarkeit ohne die Notwendigkeit phänomenologischer Näherungen, sondern können auch als systematischer Ausgangspunkt für allgemeinere Untersuchungen wie Laserdesign und Störungsstudien verwendet werden. ${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$${\displaystyle \Pi_{\omega,\mathbf{k}}}$${\displaystyle\omega}$${\displaystyle\omega}$

Die vorgestellte SLE-Diskussion spezifiziert weder die Dimensionalität noch die Bandstruktur des untersuchten Systems. Wenn man ein spezifiziertes System analysiert, muss man oft die beteiligten elektronischen Bänder, die Dimensionalität von Wellenvektoren, Photonen und Exzitonenschwerpunkt-Impuls explizit einbeziehen . Viele explizite Beispiele sind in Refs. für Quantentopf- und Quantendrahtsysteme und in Lit. für Quantenpunktsysteme .

Halbleiter können auch mehrere Resonanzen deutlich unterhalb der fundamentalen Exzitonenresonanz zeigen, wenn eine phononenunterstützte Elektron-Loch-Rekombination stattfindet. Diese Prozesse sind durch Drei-Teilchen-Korrelationen (oder höher) beschreibbar, bei denen Photon, Elektron-Loch-Paar und eine Gitterschwingung, dh ein Phonon, korreliert werden. Die Dynamik phononunterstützter Korrelationen ist ähnlich wie bei den phononenfreien SLEs. Wie bei der exzitonischen Lumineszenz können auch exzitonische Phononenseitenbänder gleichermaßen durch Elektron-Loch-Plasma oder Exzitonen initiiert werden.

Die SLEs können auch als systematischer Ausgangspunkt für die Halbleiter-Quantenoptik verwendet werden . Als ersten Schritt schließt man auch Zwei-Photonen-Absorptionskorrelationen ein , und geht dann zu Photonenkorrelationseffekten höherer Ordnung über. Dieser Ansatz kann angewendet werden, um die Resonanzfluoreszenzeffekte zu analysieren und die quantenoptische Spektroskopie zu realisieren und zu verstehen . ${\displaystyle \Delta\langle {\hat{B}}_{\omega }{\hat{B}}_{\omega'}\rangle}$

Siehe auch

• Kohärente Effekte in der Halbleiteroptik
• Cluster-Erweiterungsansatz
• Photolumineszenz
• Quantenoptische Spektroskopie
• Elliott-Formel
• Halbleiterlasertheorie

Verweise

Weiterlesen

• Jahnke, F. (2012). Quantenoptik mit Halbleiter-Nanostrukturen . Woodhead Publishing Ltd. ISBN 978-0857092328.
• Kira, M.; Koch, SW (2011). Halbleiter-Quantenoptik . Cambridge University Press. ISBN 978-0521875097.
• Haug, H.; Koch, SW (2009). Quantentheorie der optischen und elektronischen Eigenschaften von Halbleitern (5. Aufl.). Weltwissenschaft. P. 216. ISBN 978-9812838841.
• Piprek, J. (2007). Nitrid-Halbleiterbauelemente: Prinzipien und Simulation . Wiley-VCH Verlag GmbH \& Co. KGaA. ISBN 978-3527406678.
• Klingshirn, CF (2006). Halbleiteroptik . Springer. ISBN 978-3540383451.
• Kalt, H.; Hetterich, M. (2004). Optik von Halbleitern und deren Nanostrukturen . Springer. ISBN 978-3540383451.